多环芳烃((Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，PAHs) 是指由两个或两个以上的芳香环稠合在一起构成的一系列有机物的统称，是有机质不完全燃烧或高温裂解的副产品，它是普遍存在于环境中的难降解危险性“ 三致” 有机污染物[高学晟，2002]。PAHs的基本结构单位是苯环 ,苯环的数目和连接方式的不同引起分子量、分子结构变化，进而导致了某些不同的物理化学性质。这类物质由于水溶性差，对微生物生长有抑制作用，再加上其特殊而稳定的环状结构，使其难以生物利用，因而它们在环境中呈不断累积的趋势。随着煤、石油在工业生产，交通运输以及生活中被广泛应用，PAHs已成为世界各国共同关注的有机污染物。近年来国内外对此类化合物在土壤中的迁移转化规律的研究十分重视，以期望能够为预测多环芳烃对土壤及地下水的污染和治理这一课题提供一个理论依据。

1.土壤中多环芳烃的污染现状

目前，已对环境检测中发现的2000多种化合物做了致癌试验，发现有致癌作用的有500余种，其中200余种系芳香烃类[王连生，1994]。在这些致癌物中多环芳烃是最重要的一类。
1.1多环芳烃的来源和归宿
一般认为多环芳烃主要是由石油、煤炭、木材、气体燃料、纸张等含碳氢化合物的不完全燃烧以及在还原气氛中热分解而产生的。环境中PAHs的自然源包括：火山爆发，森林植被和灌木丛燃烧以及细菌对动物、植物的生化作用等。但是，人为活动特别是化石燃料的燃烧是环境PAHs的主要来源[Guofeng Shen,2014，Diana J. Freeman, Frank C. R. Cattell,1990，R. C. Sims, M. R. Overcash,1983]。石油开采、石化产品的生产过程和运输中的泄漏使多环芳烃进入土壤；吸附于大气颗粒物上的多环芳烃也可通过降水及沉降作用进入土壤系统，使土壤成为环境中多环芳烃的重要载体之一[Wilcke, Wolfgang,2000]。
去除和分解过程决定PAHs在土壤中的归宿。主要有挥发作用，非生物丢失（如水解、淋溶）作用，生物降解作用。通过表面和亚表面土壤的微生物的生物降解是土壤多相系统中去除PAHs的主要过程[H. G. Song, R. Bartha,1990]。许多研究表明，生物降解是土壤中PAHs去除的主要机制。
1.2 多环芳烃在土壤中的存在及形态
据Gengho耕禾节能环保工作研究中发现，国内外不同地区土壤中都含有不同种类和数量PAHs，在工业区和沥青路面交通干线两侧土壤的污染程度尤其严重。土壤中的PAHs 主要来源于大气中的PAHs干湿沉降、地表径流的PAHs入渗、农用污水污泥、地下蓄油装备的渗漏等[肖汝，2006]。土壤中 PAHs的一般浓度在103~104μg/kg 范围内，而城郊土壤中PAHs的浓度更高,达104~106μg/kg。当进入土壤的 PAHs 超过它们的降解能力时，PAHs产生显著积累，存在持续污染源时，PAHs 更会在土壤中大量积聚。同时土壤表面的PAHs污染还可能迁移，进而引发下层土壤污染和进入地下水。
土壤中的 PAHs 容易被土壤中的矿物质和有机物复合体的团粒结构混合物吸附,，吸附能力与PAHs 的性质、矿物质含量、含水率和土壤所含其他溶剂有关。同时PAHs可以在矿物质的引发下产生转化，在土壤中发生化学反应。土壤中的PAHs可以由植物根系吸收而进入植物体，植物体也可经叶片吸收大气降解的PAHs，但植物体内的PAHs浓度通常小于相应土壤中的浓度。PAHs还会在植物体内发生迁移、部分代谢和积累，并通过食物链危及人们的健康[潘根兴，2002]。
在土壤中，有机污染物将发生一系列的物理、化学和生物行为，其中一部分污染物降解或转化为无害物质；一部分通过挥发等途径进入其它相中；还有一部分会长期存在于土壤环境中，进而对环境产生长期和深远的影响。多环芳烃在环境中的迁移转化研究在国外起始于 20世纪70年代，文献报道较多为80年代末至90 年代。目前对有机污染物赋存形态及影响因素的研究尚处于起步阶段。王晨[王晨，2015]提出将土壤PAHs赋存形态分为水溶态、酸溶态、结合态和锁定态。发现土壤有机质含量越高，水溶态和酸溶态污染物含量越低，结合态和锁定态含量越高；土壤pH、粘粒含量等因素对形态分布的影响较小；PAHs的K_ow越小，苯环数越少，水溶态和酸溶态含量越大；随着老化时间的延长，PAHs向结合态和锁定态转变，发生不可逆吸附。此外，共存污染物也可以显著影响PAHs的形态分布。
1.3 我国各地区多环芳烃的污染研究进展
随着工农业的发展，越来越多的有毒有害物质进入土壤，影响了土壤正常的生态功能。我国耕地约有1/5受到污染，且呈现逐年加重的趋势。在我国许多地方的土壤中普遍检出PAHs等有机污染物，且累计状况逐年上升，如杭州某工业区农田土壤中PAHs浓度达到476.2~3251.9ng/g；台州地区电子垃圾拆卸场地的PAHs浓度为330~20000 ng/g；2010年杭州半山钢铁厂附近土壤中PAHs浓度为572~4654 ug/kg，比2009年和2008年同期增长了12.7%和26.2%，且发现浓度增长主要是高环数的PAHs增长造成的；河南省典型区域农业土壤中 PAHs 的平均含量在0.11~5.59μg /kg 之间[彭华，王维思，2009]；杭州市郊区农田中，美国环保总署推荐优先控制的 16 种多环芳烃单体质量浓度在 1.49～87.43 ng/g之间，但16 种多环芳烃的质量总浓度超过荷兰政府规定无污染土壤 PAHs 值的10～40 倍，与国内外其他地区相比较，多环芳烃污染处于中等水平[于国光，2009，于国光，2011]；北京地区表层土壤样品中检测到的 16 种PAHs的质量分数分布范围在 175.1 ng/g ~10 344ng/g，平均值为 508.7ng/g，与世界其他地区相比，污染程度处于中等水平[张枝焕，2011]。不同环境功能区，土地利用情况或周围环境不同的地区表层土壤中多环芳烃的组成及质量分数均存在一定的差别，其中城市中心区表层土中多环芳烃的质量分数最高，交通干线、工矿企业附近表层土壤样品中 PAHs 的质量分数较高，林地、果园和农田表层土壤样品中PAHs 的质量分数较低。因此，多环芳烃污染已经成为土壤有机污染修复的重点之一。

2. 多环芳烃的生物效应

与重金属污染相比，土壤有机污染更广泛、更复杂，特别是以PAHs为代表的有机污染物在土壤一作物系统中可发生迁移、积累、代谢等多介质界面行为，影响作物生长及质量安全，进而威胁人类健康。
有机污染物从土壤进入植物体内的途径有两种，一种是植物根系从土壤一植物界面吸收污染物，在植物体内积累，并通过蒸腾作用向上传输，另一种是土壤中有机污染物挥发进入空气，再通过植物叶面的气孔进入植物体内。有机污染物的毒性效应首先表现为对植物生理代谢的影响，由于发生应激反应和氧化损伤，植物的生理指标发生变化，表现出表观毒性[Haiying Wei,2014]。在有机污染物的胁迫下，植物光合作用下降、抗氧化酶活性和蛋白表达量发生变化[Raquel N. Carvalho, Teresa Lettieri,2011]。Hermer等[Pascale Henner,1999]将玉米、大麦、羊茅、油菜、黑麦草等8种植物暴露在PAHs污染场地土壤的渗滤液中，发现低分子量PAHs对8种植物的生长都有抑制作用。黄翠香等[黄翠香，2013]研究PAHs对茶叶根毛细胞Ca²⁺、K⁺离子流动性的影响，发现PAHs破坏根毛细胞膜的通透性和离子通道活性，扰乱了根系对Ca2⁺、K⁺的吸收，造成元素缺失，影响植物生长。Alkio等[M. Alkio,2005]将拟南芥暴露在菲中，发现菲对拟南芥有毒害作用，表现为植物发芽率下降，根毛变短，根系变小，开花推迟，叶片发黄，出现白色斑点，后发展为坏死病灶。从细胞层面讲，菲抑制了生成拟南芥细胞壁蛋白的基因表达，导致植物细胞坏死。是有研究发现有机污染物在植物中的浓度和对植物产生的毒性作用与土壤中污染物的浓度并不一定成正比。一些有机污染物由于疏水性作用，在土壤中浓度很高，但很难脱附下来被植物吸收，因此，作物吸收积累有机污染物的程度主要取决于土壤有机污染物的生物有效性。
有机污染物的生物效应除了体现在对作物的毒害作用，也表现在生物和微生物的影响。有机污染物可以抑制动植物和微生物体内某些酶的产生从而产生毒害作用，有研究发现，PAHs在太阳光的照射下，吸收紫外线并发生光解，产生的醌类等有毒副产物会抑制微生物生长。但土壤微生物既可以降解有机污染物，修复受污染的土壤，又可以敏感地反映土壤环境质量的变化，在土壤污染修复和生物指示方面应用广泛。目前，对 PAHs 污染条件下土壤微生物的研究主要集中在微生物作为毒理学指标的研究和微生物修复污染土壤的研究上。

3.多环芳烃的防治措施

近年来，用于PAHs污染土壤修复的技术在理论上和技术上可行的主要有物理修复方法、化学修复方法、生物修复方法和综合修复方法等几大类，其中部分方法还停留在实验室研究阶段，部分方法己经能够进入现场应用阶段实施应用而且取得的修复效果相对较好[张春桂，1997]。
3.1物理修复方法
物理修复方法包括：土壤淋洗法、土壤气相抽提法（SVE）、热处理法、土壤电修复法等。
3.1.1土壤淋洗法
土壤淋洗法是污染场地土壤物化修复方法中一种常用的技术。淋洗法是指运用特定淋洗剂对污染土壤进行深度洗涤，通过分离净化淋洗剂，实现回用集成，达到去除土壤中污染物的目的，并最终安全化处置污染物和修复土壤的过程。场地土壤淋洗法按照处理土壤的位置是否改变分为原位修复和异位修复两种。土壤淋洗原位修复( in situ remediation through soil flushing) 是指对污染土壤无需挖掘或移动处理，在污染场地逐步注入特定淋洗剂至污染区域，淋洗剂在重力或外力的作用下流过土层，通过与污染物接触并淋洗至地下水层，再采用抽提井或人工沟渠等方式，抽提出含有污染物质的淋洗剂，分离净化淋洗剂实现回用，并安全化处置污染物质的过程[Raquel N. Carvalho, Teresa Lettieri,2011]。土壤淋洗异位修复( ex situ remediation through soil washing) 是指先将土壤从污染区域挖掘出来后进行预处理，再将土壤与淋洗剂投入淋洗设备进行深度洗涤，通过土液分离等手段，分离并安全化处置含有污染物质的淋洗剂，最后将修复后的土壤置于恰当的位置，达到清除土壤中污染物质的方法。
3.1.2土壤气相抽提法
土壤气相抽提(SVE)是一种新兴的原位土壤修复技术，它能有效地去除土壤中挥发性有机污染物。SVE自20世纪70年代末出现以来，就得到了广泛的应用，国外已有很多SVE成功应用的例子。该技术是将新鲜空气通过注射井注入地下，利用真空泵产生负压，使穿过土壤孔隙的气体产生对流流动，解吸并夹带土壤孔隙中的挥发性有机物经由抽取井流回地上。抽取出的气体在地上经过净化处理可排放到大气或注入地下循环使用[李凌，2002]。
3.1.3热处理法
该方法是指利用对有机污染物组成物质特性的了解，对受污染的土壤挖掘放置到一定的设备中进行加热到一定的温度，使土壤中的有机组分在不同的沸点时刻变成气体而挥发而去，从而达到对多环芳烃污染土壤的修复目的。该方法最好是能配合相应的蒸汽回收设备，以便将被加热土壤中挥发而去的芳香烃组分进行回收，以节约资源。该方法需要具备相应地设备，能耗较大，成本较高，并存在修复后土壤回填问题。
3.1.4土壤电修复法
土壤电修复技术是由美国路易斯安那州立大学研究出的一种净化土壤污染的原位修复技术，其基本原理是将电极插入受污染土壤或地下水区域，通过施加微弱电流形成电场。空隙中的地下水或额外补充的流体可作为传导的介质。污染物则在电场产生的各种电动力学效应下沿电场方向定向迁移，到达电极区的污染物则经过电沉降(电镀在电极棒上)、沉积或共沉积在电极棒附近抽水或与离子交换树脂复合的方式将污染物集中处理或分离[张兴，2008]。
3.2化学修复方法
化学修复方法包括：焚烧法、光化学氧化法、氧化剂氧化法等。
3.2.1焚烧处理法
焚烧处理过程通常包括两个步骤：首先是使污染物从土壤中蒸发出来，这一过程发生在150~650℃，然后再把这些污染物摧毁。控制的焚烧处理是一种从土壤中摧毁或取出有机污染物的有效方法。然而，土壤焚烧可能产生有害的副产品。这些副产品可能来自土壤中有机物的高温分解或污染物未被完全摧毁。土壤焚烧可高效地去除PAHs，但是通常这种方法会导致二次污染[韦保仁，高为，2006]，与此同时土壤结构和土壤组分也被破坏。这种方法不但在实际中难以实施而且花费相对高昂。
3.2.2光化学氧化法
有机物在土壤中的光化学反应类型可以分为直接光解、敏化光解和光氧化反应。直接光解是指有机物分子直接吸收太阳能而进行的分解反应。大部分有机物在土壤中都能发生直接光解，根据反应过程有机物的直接光解又可以分为光解，分子内重排，光异构化，光二聚合以及氢的提取5种反应类型。敏化光解是指土壤中的腐殖质可能将它的过剩能量转移给有机物分子，导致有机物分子发生反应。在自然土壤环境中，由于阳光的照射，土壤中存在一定量的单重态氧(1O2 )、烷基过氧自由基(RO2·)、烷基自由基(R·)和羟基自由基(HO·)，这些自由基具有很强的氧化性，可以和土壤中的有机物发生氧化反应，这就是所谓的光氧化反应。直接光解和敏化光解都是直接利用光能发生的反应，因此又叫初级光化学反应/过程(Primary photochemical reaction/ Process)；光氧化是由初级光化学过程的产物发生的反应,因此又叫次级光化学反应/过程(Secondary photochemical reaction/ Process)[王浩，2013]。
3.2.3氧化剂氧化法
氧化剂氧化技术主要是通过向土壤中添加氧化能力较强的氧化剂，使其与土壤中有机污染物反应，进一步将污染物质转化或降解为无毒或低毒物质的技术。通常，化学氧化剂的氧化能力随着氧化还原电位的增大而增强，目前常用的氧化剂主要包括过氧化氢、高锰酸盐、类Fenton试剂、臭氧及过硫酸盐等。
土壤中PAHs的降解不仅和氧化剂的氧化能力有关，还受到很多环境因素的影响，如土壤含水量、温度、土壤酸碱度、有机质含量等。对于固体和液体氧化剂，如过氧化氢、高锰酸钾等，土壤含水量适当的增加有利于破碎土壤结构，使污染物更易从土壤中解吸，从而增大和氧化剂反应的污染物分子量，取得更好的降解效果。
对于气体氧化剂，如臭氧，土壤含水量的增加则不利于其对污染物降解效率的提高，原因是含水量增加使得污染物不易和气态的臭氧接触从而影响其对污染物的降解效果[邢维芹，2007]；氧化剂和污染物的反应还会受到环境温度的影响，并且不同的氧化剂受温度的影响也各不相同；pH的大小对化学氧化剂降解污染物也有着很大的影响，尤其是Fenton试剂，很多研究表明，Fenton试剂取得最佳降解效果的最适pH值为3~4。土壤有机质包含腐殖质和非腐殖质两大部分，虽然其在土壤中的含量很微小，但是它能够有效改善土壤的化学性质和物理结构，利于土壤团粒结构的形成从而进一步促进植物和农作物的生长。但是土壤中有机质含量越高，越不利于氧化剂和污染物的反应，这是由于有机质也可以和氧化剂反应，从而使与污染物反应的氧化剂的量减少[王春艳，2012]。
3.3生物修复方法
PAHs是一种具有生物毒性并且难于降解的多环有机污染物，许多文献资料表明，生物修复是治理PAHs污染的主要技术之一。所谓生物修复，即利用包括植物、动物、微生物在内的特定生物种类，或其中任意两种以上生物相结合，在特定条件下对污染物富集或降解，从而将污染的环境进行修复。
生物修复方法分为原位生物修复方法和异位生物修复方法。原位生物修复方法包括：投菌法、生物通风法、植物生物修复法等。异位生物修复方法包括：厌氧生物修复法、生物反应器法、预制床法、堆制处理法等。
3.3.1植物生物修复法
植物修复利用植物原位处理污染土壤的方法。它是通过不断的寻找和试验，筛选出对土壤中的有毒重金属和有机物污染物能够有效进行固定或降解的特定的植物种类，或通过植物及其根部对土壤中的污染物进行转移、去除、降解。植物修复的实质就是利用植物—土壤一微生物三者形成的体系来共同降解或固定环境中的污染物。
3.3.2微生物修复法
微生物修复(bio．remediation)技术主要是将自然环境中的土著微生物经过培养驯化或引入具有特定降解效果的外源性微生物，在合适的条件下对环境中的PAt-Is进行降解的技术。微生物修复技术虽然成本低、二次污染小，但由于其受温度、氧气、pH值等的影响较大，修复周期较长，且大部分微生物只能特定的降解一种或几种PAHs，因此限制了其在实际中应用。
3.3.3联合修复
联合修复技术是近年来土壤修复领域研究的热点，主要包括微生物—植物的联合修复、植物—动物联合修复技术、植物—微生物联合修复技术等[崔海明，2012，钟茂生，2012]。
前人的实验研究和实际应用表明，每种处理方法在一定的条件和范围内修复PAHs污染土壤都取得一定的处理效果，但是每种处理方法都有其各自的优点和缺点。目前，普遍被一些国家采用PAHs污染土壤的治理方法有：生物法、化学浸提法、热处理法等。
前人的实验研究和实际应用表明，采用生物法修复PAHs污染土壤可以取得较好的修复效果，而且生物法具有其它修复方法无法比拟的优势：（1）生物法对周围环境的影响很小。生物修复方法是一种环境友好的修复方法，不会对环境造成二次污染,，PAHS的最终产物是一些小分子脂肪酸类化合物或者二氧化碳和水。（2）生物法在实际应用中范围很广。 物理化学的土壤修复方法往往由于场地的限制难以施用，但是生物修复方法可以原位修复受污染的土壤。与此同时还有其独到的优势，可以修复受污染的地下水。（3）生物法的花费很低。 生物修复方法跟其它修复方法相比，费用最小。因为生物法不需要苛刻的反应条件和昂贵的反应器。基于以上的生物法的三个优势，环境学界人士认为，与物理和化学处理方法相比，生物修复方法更具发展潜力和前景[崔海明，2012]。

4.展望

（1）我国对多环芳烃在土壤中的运移研究很少，尤其是多环芳烃在有机质含量非常低的黄土中的研究基本上处于空白状态，有待于进行系统深入的研究，使多环芳烃对黄土地区土壤和水资源污染规律更加明确。
（2）但是用生物修复方法修复PSHs污染土壤也有缺点，这些缺点主要表现在以下四个方面：①通常用生物修复方法修复PAHs污染土壤的需要较长的时间。用生物法修复土壤中的PAHs一般要花费几个月、几年甚至数十年。②由于地域的差异性，土壤受PAHs污染的程度，PAHs的组成成分和各成分之间的比例都有很大差别。因此,在某地成功实施的PAHs污染土壤生物修复的方案不一定在其它地方适用。③土壤环境因素对土壤中PAHs的生物修复效果影响很大。土壤理化性质，如含水率、pH、含氧量、氧化还原电位、温度等，土壤深度以及土壤类型等因素都对微生物的活性有很大影响，会提高或者降低生物降解土壤中PAHs的效率。④土壤中过高的PAHs类污染物含量可能会对土壤中的降解菌产生抑制或毒害作用。此外，土壤中PAHs含量太低则不足以给微生物提供足够的碳源，用以维持一定数量的降解菌的生长，生物修复土壤中PAHs也起不到理想的效果。
针对日益严重的PAHs污染土壤的现状和现有修复方法所存在的缺陷，开发出一种实际可行的、处理效率高的、经济适用的PAHs污染土壤修复方法已经成为广大研究学者研究土壤修复技术的问题。

 
 

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